Pseudobrookite wurde erstmals 1878 für ein Vorkommen in Uroi Hill (Arany Hill), Simeria, Hunedoara County, Rumänien, beschrieben. Der Name stammt aus dem Griechischen ψεψδής für falsch und Brookit, da er irreführend ähnlich wie Brookit aussieht. Pseudobrookit bildet sich als pneumatolytische Ablagerung und Veränderung in titanreichen Vulkangesteinen wie Andesit, Rhyolith oder Basalt. Es kann mit Xenolithen assoziiert sein, die in den Vulkanen enthalten sind. Es kommt auch häufig bei Lithophysen vor. Es kommt in Verbindung mit Hämatit, Magnetit, Bixbyit, Ilmenit, Enstatit-Ferrosilit, Tridymit, Quarz, Sanidin, Topas, Spessartin, Beryll, Glimmer, Kassiterit und Apatit vor. Zu den Vorkommen gehören: Mayen in der Eifel, Deutschland Mont Dore, Puy-de-Dome, Frankreich Vesuv, Italien Jumilla, Provinz Murcia, Spanien Faial und São Miguel, Azoren Kilimanjaro, Tansania; Reunion Island die Thomas Range, Juab County, Utah Crater Lake und Lemolo Lake, Oregon die Black Range, Sierra County, New Mexico Cerro los Remedios, Durango, Mexiko