Chalkophyllit bildet sich als typisches Sekundärmineral in der Oxidationszone von Arsen-haltigen polymetallischen Lagerstätten (der Arsen-Lieferant ist vorwiegend Arsenopyrit). Begleitminerale sind unter anderem Azurit, Malachit, Brochantit, Chrysokoll, Spangolith, Connellit, Cuprit, Cyanotrichit, Strashimirit, Parnauit, Lavendulan, Cornubit, Langit, Klinoklas, Pharmakosiderit und Mansfieldit. Als eher seltene Mineralbildung kann Chalkophyllit an verschiedenen Fundorten zum Teil reichlich vorhanden sein, ist insgesamt aber wenig verbreitet. Bisher (Stand 2016) sind rund 200 Fundorte bekannt. Neben der Typlokalität findet sich Chalkophyllit in Deutschland u. a. in Sadisdorf bei Schmiedeberg, der „Fundgrube Fortuna“, Deutschkatharinenberg bei Seiffen, (beide Erzgebirge, Sachsen), auf verschiedenen Gruben im Siegerland, der Grube Virneberg bei Rheinbreitbach in Rheinland-Pfalz, sowie in der Grube Clara im Rankach-Tal bei Oberwolfach im Schwarzwald, Baden-Württemberg. Neben vielen anderen cornischen Lokalitäten in Großbritannien besonders schön aus den Gruben „Wheal Gorland“, „Wheal Unity“ und den „United Mines“ bei Gwennap, „Ting Tang“ bei Carharrack (alle Camborne-Redruth-St-Day-District), der „Old Gunnislake Mine“ bei Calstock, Callington District, sowie der Penberthy Croft Mine bei St Hilary, Mount’s Bay District. In Österreich ist Chalkophyllit u. a. aus dem Revier Neufinkenstein-Grabanz am Mallestiger Mittagskogel und der Kupferlagerstätte Rijavitzagraben bei Bad Eisenkappel (beide Karawanken, Kärnten) sowie dem Revier Schwaz-Brixlegg im Inntal und der Flirscher Skihütte, Flirsch, Stanzer Tal, beide Tirol, bekannt. In der Schweiz kennt man Chalkophyllit vom Kupfer-Uran-Vorkommen Mürtschenalp, Murgtal, Kanton Glarus, aus der Grube Les Moulins und vom Erzschurf Gosan bei Anniviers, Val d’Anniviers, vom Col des Mines, Isérables, Riddes, und vom Gebiet Wannigletscher-Scherbadung im Kriegalp-Tal bei Binn (alle Kanton Wallis). Von „Piesky“ bei Špania Dolina (Herrengrund) unweit Banská Bystrica, Slowakei, aus Moldova Nouă (Neumoldowa), Banat, Kreis Caraș-Severin, Rumänien und aus der „Hilarion Mine“ bei Agios Konstantinos, Lavrion, Attikí, Griechenland. In Italien aus der „Miniera di Monte Avanza“, Forni Avoltri, Region Friaul-Julisch Venetien, sowie der „Miniera Perda Niedda“, Domusnovas, Provinz Carbonia-Iglesias, und „Miniera Baccu Locci“, Villaputzu, Cagliari, (beide Sardinien). Aus Frankreich aus der „Cap Garonne Mine“ bei Le Pradet, Var, aus den ca. 50 km nördlich von Nizza liegenden Kupferbergwerken von Roua, Alpes-Maritimes, aus der „Mine de Salsigne“, Mas-Cabardès, Carcassonne, Aude, Okzitanien, der Grube „Le Franciman“, Saint-Jean-de-Jeannes, Paulinet, Alban, Département Tarn, und „La Treille Mine“, Neuenberg bei Sainte-Marie-aux-Mines (Markirch), Département Haut-Rhin, Elsass. In den USA aus der „Majuba Hill Mine“, Antelope District, Pershing County, und der „Burrus Mine“, Pyramid District, Washoe County (beide Nevada), der „Grand View Mine“, Horseshoe Mesa, Coconino County, Arizona, und der „Mammoth Mine“ bei Mammoth, Tintic District, East Tintic Mts, Juab County, Utah. Aus „Marianna de Itacolumy“, Quadrilátero Ferrífero, Minas Gerais, Brasilien und den Kupferlagerstätten „Chuquicamata“, Calama, Provinz El Loa, Región de Antofagasta, „Potrerillos“, Diego de Almagro, Provinz Chañaral, Región de Atacama, und „El Teniente“, Rancagua, Provinz Cachapoal, Región del Libertador General Bernardo O’Higgins, alle Chile. Aus dem autonomen Kreis Gengma, Lincang, Provinz Yunnan, China. Weitere Fundorte sind unter anderem Neuquén in Argentinien; die Provinzen Limburg, Luxemburg und Namur in Belgien; La Paz in Bolivien; Honshū in Japan; Souss-Massa-Daraâ in Marokko; Oshikoto in Namibia; die Nordinsel von Neuseeland; die Distrikte Castelo Branco und Viseu in Portugal; der Ural in Russland; Valencia in Spanien; Gauteng in Südafrika; Böhmen und Mähren in Tschechien; sowie das Komitat Heves in Ungarn.
