Sperrylith ist das am weitesten verbreitete Platinmineral und bildet sich als zugleich verwitterungsbeständigstes Arseniderz in jeder Art von Platin-Lagerstätte, aber auch in intramagmatischen Chromit-Lagerstätten, das heißt in chromitführendem ultrabasischem Gestein. Dort tritt es in Paragenese mit vielen anderen Mineralen wie unter anderem Bleiamalgam, Bornit, Chalkopyrit, Cooperit, Cubanit, Danbait, Galenit, Gersdorffit, Gold, Ilmenit, Iridosmin, Kotulskit, Laurit, Linneit, Magnetit, Merenskyit, Millerit, Niggliit, Omeiit, Pentlandit, gediegen Platin, Pyrit, Pyrrhotin, Sphalerit, Stibnit, Sudburyit, Testibiopalladit, Violarit, Insgesamt gesehen ist Sperrylith allerdings eine eher seltene Mineralbildung, das heißt, er kann an verschiedenen Fundorten zum Teil zwar reichlich vorhanden sein, ist ansonsten aber wenig verbreitet. Als bekannt gelten bisher (Stand 2013) rund 260 Fundorte. Neben seiner Typlokalität „Vermilion Mine“ trat das Mineral in Kanada noch in vielen weiteren Bergwerken im Sudbury District, Rainy River District, Thunder Bay District und Timiskaming District in Ontario sowie in mehreren Gruben in British Columbia und Québec zutage. Einzelne Fundpunkte sind auch in anderen Bundesstaaten von Kanada bekannt. In Deutschland konnte Sperrylith bisher nur bei Wittichen und Todtmoos in Baden-Württemberg, in den Schwermineral-Seifen der Donau bei Straubing in Bayern und in der Nickelerz-Lagerstätte am Hornsberg bei Äußerstmittelsohland in Sachsen gefunden werden. Der bisher einzige bekannte Fundort in Österreich ist Kraubath an der Mur im österreichischen Bundesland Steiermark und in der Schweiz kennt man das Mineral bisher nur aus dem Turtmanntal. Bekannt aufgrund außergewöhnlicher Sperrylithfunde ist vor allem die Cu-Ni-Lagerstätte Talnakh bei Norilsk auf der Taimyrhalbinsel in Ostsibirien (Russland), in der die am besten entwickelten und mit etwa fünf Zentimetern Durchmesser die größten Kristalle gefunden werden. Bis etwa vier Zentimeter große Kristalle fand man auf der „Tweefontein Farm“ bei Mokopane (ehemals Potgietersrus) im östlichen Bushveld-Komplex (Limpopo) in Südafrika. Weitere Fundorte liegen unter anderem in Äthiopien, Albanien, Argentinien, Australien, Botswana, Brasilien, Bulgarien, China, Tschechien, Ecuador, Finnland, Griechenland, Grönland, Indien, Indonesien, Italien, Japan, Madagaskar, Marokko, Mongolei, Neukaledonien, Neuseeland, Norwegen, Russland, Schweden, Simbabwe, Spanien, Südafrika, der Ukraine, im Vereinigten Königreich (UK), den Vereinigten Staaten von Amerika (USA) und in Vietnam.
