Pyrophyllit bildet sich in hydrothermal in Gängen und Hohlräumen von Vulkaniten und als Ablagerung in schieferartigen, metamorphen Gesteinen. Begleitminerale sind unter anderem Kyanit, Andalusit, Topas, verschiedene Glimmer und Quarz. Weltweit konnte Pyrophyllit bisher (Stand: 2010) an rund 500 Fundorten nachgewiesen werden, so unter anderem in Argentinien, Australien, Belgien, Bolivien, Brasilien, Bulgarien, Chile, China, Deutschland, Dominikanische Republik, Ecuador, Eswatini, Fidschi, Finnland, Frankreich, Griechenland, Indonesien, Israel, Italien, Japan, Kanada, Kolumbien, Madagaskar, Marokko, Mazedonien, Mexiko, Mongolei, Myanmar, Namibia, Norwegen, Österreich, Panama, Papua-Neuguinea, Peru, Philippinen, Portugal, Rumänien, Russland, Schweden, Schweiz, Serbien, Slowakei, Spanien, Südafrika, Südkorea, Taiwan, Türkei, Ungarn, Usbekistan, im Vereinigten Königreich, in den Vereinigten Staaten von Amerika (USA) und in Vietnam.