カラベライトの構造は、長年にわたり科学コミュニティで魅了されると同時に挫折を引き起こしてきました。ゴールドシュミットらはカラベライトの105個の結晶をインデックス化し、92の形態を結果として得ましたが、全ての面をインデックス化するために5つの異なる格子が必要でした。これにより、カラベライトがアウイの合理的指数の法則に違反していると考えられました。X線回折の導入ではこの問題は完全には解決されませんでした。トゥネルとクサンダは1936年に、トゥネルとポーリングは1952年にカラベライトのC2/m一般構造を解明しましたが、彼らの調査には解釈できない追加の回折スポットが存在しました。後の透過電子顕微鏡の研究により、カラベライトの衛星反射は平均的なC2/m構造に重畳された不一致の変調によるAuの変位であることが示唆されました。1988年にシュッテとデボアは3Hスーパー空間群C2/m (α O γ)Osを使用して構造を解明しました。彼らはまた、これらの変調が主にテルル原子の変位から成り、その変調がAuとAuの原子価の変動の観点から解釈されることを示しました。シュッテとデボアによると、これらの変位はカラベライトの配位数にも影響を及ぼしているということでした。2009年にはビンディらが、カラベライトに関連する異なる配位数が実際にはAuの原子価和の著しい差異と関連していることを結論づけ、銀のランダムな分布がAuとAuの変動を抑制し、整然とした分布がそれを強化するとしました。
