La troilite è stata segnalata in una varietà di meteoriti che contengono daubréelite, cromite, sfalerite, grafite e una varietà di minerali fosfatici e silicatici. È stata anche riportata dalla serpentinite nella miniera Alta, contea di Del Norte, California, e in intrusioni ignee stratificate in Australia occidentale, l'intrusione Ilimaussaq della Groenlandia meridionale, il Complesso Bushveld in Sud Africa e a Nordfjellmark, Norvegia. Nelle presenze in Sud Africa e Australia è associata con depositi di rame, nichel, platino-ferro che si verificano con pirrotite, pentlandite, mackinawite, cubanite, vallerite, calcopirite e pirite. La troilite è estremamente rara nella crosta terrestre (anche la pirrotite è relativamente rara rispetto alla pirite e ai minerali di solfato di ferro(II)). La maggior parte della troilite sulla Terra è di origine meteoritica. Un meteorite di ferro, il Mundrabilla, contiene dal 25 al 35 percento in volume di troilite. Il meteorite contenente troilite più famoso è il Canyon Diablo. La troilite del Canyon Diablo (CDT) è usata come standard di concentrazione relativa dei diversi isotopi dello zolfo. Lo standard meteoritico fu scelto a causa della costanza del rapporto isotopico dello zolfo nei meteoriti, mentre la composizione isotopica dello zolfo nei materiali terrestri varia a causa dell'attività batterica. In particolare, alcuni batteri riducenti solfato possono ridurre SO4 1,07 volte più velocemente del SO4, il che può aumentare il rapporto S/S fino al 10%. La troilite è il minerale di solfuro più comune sulla superficie lunare. Costituisce circa l'uno percento della crosta lunare ed è presente in qualsiasi roccia o meteorite proveniente dalla luna. In particolare, tutti i basalti portati dalle missioni Apollo 11, 12, 15 e 16 contengono circa l'1% di troilite. La troilite è regolarmente trovata nei meteoriti marziani (cioè quelli provenienti da Marte). Simile alla superficie lunare e ai meteoriti, la frazione di troilite nei meteoriti marziani è vicina all'1%. Basandosi sulle osservazioni della navicella spaziale Voyager nel 1979 e Galileo nel 1996, la troilite potrebbe essere presente anche nelle rocce dei satelliti di Giove, Ganimede e Callisto. Mentre i dati sperimentali per le lune di Giove sono ancora molto limitati, la modellazione teorica assume un'alta percentuale di troilite (~22.5%) nel nucleo di queste lune.
