La troilita ha sido reportada en una variedad de meteoritos que ocurren con daubréelita, cromita, esfalerita, grafito, y una variedad de minerales de fosfato y silicato. También se ha reportado en serpentinitas en la mina Alta, en el condado de Del Norte, California, y en intrusiones ígneas estratificadas en Australia Occidental, la intrusión Ilímaussaq del sur de Groenlandia, el Complejo Bushveld en Sudáfrica y en Nordfjellmark, Noruega. En las ocurrencias de Sudáfrica y Australia, está asociada con depósitos de cobre, níquel, platino y minerales de hierro, ocurriendo con pirrotita, pentlandita, mackinawita, cubanita, valerita, calcopirita y pirita. La troilita es extremadamente rara en la corteza terrestre (incluso la pirrotita es relativamente rara en comparación con la pirita y los minerales de sulfato de hierro(II)). La mayoría de la troilita en la Tierra es de origen meteórico. Un meteorito de hierro, Mundrabilla, contiene de 25 a 35 por ciento en volumen de troilita. El meteorito más famoso que contiene troilita es el Canyon Diablo. La troilita de Canyon Diablo (CDT) se utiliza como estándar de concentración relativa de diferentes isótopos de azufre. Se eligió el estándar meteórico debido a la constancia de la relación isotópica del azufre en los meteoritos, mientras que la composición isotópica del azufre en los materiales terrestres varía debido a la actividad bacteriana. En particular, ciertas bacterias reductoras de sulfato pueden reducir SO4 1.07 veces más rápido que SO4, lo que puede aumentar la proporción S/S hasta en un 10%. La troilita es el mineral de sulfuro más común en la superficie lunar. Forma aproximadamente el uno por ciento de la corteza lunar y está presente en cualquier roca o meteorito que se origine en la Luna. En particular, todos los basaltos traídos por las misiones Apollo 11, 12, 15 y 16 contienen alrededor de un 1% de troilita. La troilita se encuentra regularmente en meteoritos marcianos (es decir, aquellos que se originan en Marte). Similar a la superficie de la Luna y los meteoritos, la fracción de troilita en los meteoritos marcianos es cercana al 1%. Basado en observaciones de la nave espacial Voyager en 1979 y Galileo en 1996, la troilita podría estar presente también en las rocas de los satélites Ganimedes y Calisto de Júpiter. Mientras que los datos experimentales para las lunas de Júpiter son aún muy limitados, la modelización teórica supone un gran porcentaje de troilita (~22.5%) en el núcleo de esas lunas.